Investigação de fotocatalítico

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 4000 (2023) Citar este artigo

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Neste estudo, o tolueno e o etilbenzeno foram degradados no processo fotocatalítico-proxone usando o nanocompósito BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolite. A presença simultânea de ozônio e peróxido de hidrogênio é conhecida como processo proxone. A síntese de nanocompósitos foi realizada pelo método solvotérmico. O fluxo de ar de entrada, as concentrações de ozônio, as concentrações de H2O2, a umidade relativa e as concentrações iniciais de poluentes foram estudadas. O nanocompósito foi sintetizado com sucesso com base em FT-IR, BET, XRD, FESEM, mapeamento de elementos EDS, espectros UV-Vis e análise TEM. Uma taxa de fluxo de 0,1 L min-1, 0,3 mg min-1 de ozônio, 150 ppm de peróxido de hidrogênio, 45% de umidade relativa e 50 ppmv de poluentes foram consideradas condições operacionais ideais. Ambos os poluentes foram degradados em mais de 95% nessas condições. Para tolueno e etilbenzeno, os coeficientes de efeito sinérgico dos mecanismos foram 1,56 e 1,76, respectivamente. Manteve-se acima de 95% de eficiência 7 vezes no processo híbrido e teve boa estabilidade. Os processos fotocatalíticos-proxona foram avaliados quanto à estabilidade ao longo de 180 min. Os níveis de ozônio restantes no processo foram insignificantes (0,01 mg min-1). A produção de CO2 e CO no processo fotocatalítico-proxona foi de 58,4, 5,7 ppm para tolueno e 53,7 e 5,5 ppm para etilbenzeno, respectivamente. O gás oxigênio promovido e o gás nitrogênio tiveram um efeito inibitório na remoção efetiva de poluentes. Durante a oxidação dos poluentes, vários intermediários orgânicos foram identificados.

Compostos orgânicos voláteis (VOCs) são produzidos em muitos processos industriais, incluindo pigmentos, produtos químicos orgânicos, petroquímicos e farmacêuticos. A saúde humana, especialmente dos trabalhadores industriais, é afetada negativamente pela maioria dos VOCs. Portanto, VOCs no ar ambiente ou no local de trabalho devem ser controlados1,2. Tolueno e etilbenzeno são membros da família BTEX (benzeno, tolueno, etilbenzeno, xileno) que são indicadores de VOCs. Indivíduos e/ou indústrias usam tolueno extensivamente, podendo causar efeitos extremos à saúde quando expostos de forma aguda ou crônica. Sabe-se que o tolueno pode causar problemas respiratórios em humanos, como pneumonia química, náusea, vômito, dor e dermatite3. Fumaça de cigarro, gasolina e óleo natural contém etilbenzeno. Além de afetar o sangue, o fígado e os rins, o etilbenzeno causa câncer4. Atualmente, muitos métodos têm sido aplicados para degradação de BTEX na indústria, incluindo processo de adsorção5, processo de oxidação catalítica6, processo de oxidação fotocatalítica7, processo de plasma não térmico8 e processo de degradação biológica9. O uso de processos oxidativos avançados (AOPs) para remoção de BTEX é uma abordagem promissora baseada na geração de radicais10. Um dos subconjuntos de AOPs, incluindo o processo de ozonização (OP) e seus derivados11. O processo de ozonização para eliminação de BTEX à temperatura ambiente é favorável em relação a outras técnicas devido à economia de energia12. Processos auxiliares como fotocatálise13, O3/H2O2 (processo proxone)14 e O3/ultrassônico podem aumentar o desempenho da OP. No processo proxona, o principal mecanismo de mineralização do tolueno e do etilbenzeno depende da oxidação indireta via radicais livres de oxidação, como OH·, O2·− e outros radicais14. Também é possível obter mineralização satisfatória através da fotocatálise adicionando catalisadores heterogêneos no local da reação e gerando pares elétron-buraco na superfície do catalisador, o que é chamado de processo fotocatalítico13. Pesquisas recentes têm focado em estruturas metal-orgânicas (MOFs) com arquiteturas de poros regulares devido às suas aplicações potenciais em armazenamento de gás, catálise heterogênea, adsorção seletiva e tecnologia de sensores. Os MOFs são compostos principalmente de íons metálicos ou aglomerados de íons metálicos, juntamente com moléculas orgânicas que atuam como ligantes. Ligantes di-, tri- ou tetradendados são unidades orgânicas típicas15. Dentre os MOFs, a família MIL é uma das mais importantes. NH2-MIL125 é isoestruturalmente idêntico ao MIL-125, mas requer uma proporção significativamente maior de metanol do que DMF para síntese; pode ser preparado substituindo H2BDC por ácido 2-amino benzeno dicarboxílico. Espera-se que o grupo amina no NH2-MIL125 reduza a área superficial e o tamanho dos poros, mas a posição precisa do grupo amina na estrutura não foi determinada16. NH2-MIL125(Ti) contribui para a degradação fotocatalítica de poluentes orgânicos e a evolução de hidrogênio por causa de seu intervalo de banda adequado. Embora exiba recombinação de carga rápida, não possui estabilidade estrutural suficiente. Para melhorar a atividade fotocatalítica, inúmeras técnicas têm sido aplicadas, como a substituição de cátions mentais por ligantes orgânicos e a deposição de cátions mentais nobres17. BiPO4, BiVO4, Bi2WO6 e BiOX (X = Cl, Br, I) são semicondutores contendo bismuto que foram extensivamente estudados para melhorar as propriedades fotocatalíticas e ópticas18. Entre os fotocatalisadores, o BiOI é particularmente promissor devido à sua camada anisotrópica e banda proibida adequada. Um intervalo de banda estreito permite que ele responda fortemente à luz visível19. A combinação da estrutura de heterojunção com MOFs é recomendada para superar os problemas de recombinação rápida e estabilidade. Os poros grandes e confortáveis ​​do Zeolite o tornam um excelente catalisador ou sorvente. Uma estrutura de zeólita contém elementos Al e Si, que fornecem espaços adequados para o aprisionamento de poluentes na fase gasosa20. A novidade deste estudo foi a sintetização de um novo nanocompósito BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolita (BiOI@MOF/Z) e sua utilização como catalisador inicial no processo fotocatalítico-proxona para remoção de tolueno e etilbenzeno pela primeira vez. Neste estudo, os objetivos primários foram: (i) sintetizar um nanocompósito BiOI@MOF/Z que melhore o desempenho do processo de oxidação catalítica para remoção de tolueno e EB do ar poluído, e determinar a caracterização do nanocompósito por FESEM, FT-IR, Mapeamento EDS, análise TEM, XRD, BET e UV-Vis. (ii), o desempenho do Processo Fotocatalítico-Proxona foi examinado em relação a parâmetros (como fluxo, concentração de ozônio, concentração de H2O2 (HP), umidade relativa (RH) e concentração inicial de poluentes) e (iii) para determinar o efeito do mecanismo de sinergia, estabilidade e reutilização do catalisador, estimativa da quantidade de ozônio remanescente nos processos, remoção simultânea de tolueno e etilbenzeno, investigação do efeito do oxigênio e do gás nitrogênio como gás de arraste, cálculo da taxa teórica de mineralização de tolueno e EB e liberação de CO e CO2, bem como subprodutos e vias prováveis ​​em ótimas condições.